利用可再生能源進(jìn)行CO2電還原是實(shí)現(xiàn)“雙碳”目標(biāo)的重要手段之一。甲酸是一種能量載體，也可作為燃料電池的液體燃料，通過(guò)CO2電還原制備甲酸是其資源化利用的重要研究方向。研究中，夏川團(tuán)隊(duì)和曾杰團(tuán)隊(duì)通過(guò)制備鉛單原子合金化的銅基催化劑Pb1Cu，在實(shí)現(xiàn)CO2高效電還原制備甲酸鹽的同時(shí)，保證了該銅基催化劑的高選擇性和穩(wěn)定性。肖建平團(tuán)隊(duì)進(jìn)一步確定了Pb1Cu的催化機(jī)理及活性位點(diǎn)，揭示了Pb1Cu的高催化活性和高選擇性的根本原因。
肖建平團(tuán)隊(duì)建立了“雙通道”二維反應(yīng)相圖，用于模擬CO2還原在不同催化劑表面的活性趨勢(shì)變化。研究發(fā)現(xiàn)，不同于傳統(tǒng)單一催化反應(yīng)通道所建立的活性趨勢(shì)，CO2電還原制備甲酸鹽過(guò)程中存在羧酸根(COOH*)機(jī)理和甲酸根(HCOO*)機(jī)理，形成催化反應(yīng)的“雙通道”。因此，CO2電還原制備甲酸鹽過(guò)程的活性趨勢(shì)體現(xiàn)了雙活性頂點(diǎn)的性質(zhì)。通過(guò)反應(yīng)相圖活性趨勢(shì)的研究，肖建平團(tuán)隊(duì)證明，CO2電還原制備甲酸鹽反應(yīng)中，Pb1Cu催化劑主要符合HCOO*機(jī)理，這說(shuō)明更優(yōu)的HCOO*吸附能是Pb1Cu催化劑表現(xiàn)出高CO2電還原活性的原因。此外，銅位點(diǎn)也被驗(yàn)證是Pb1Cu催化CO2電還原制備甲酸鹽的活性位點(diǎn)。該研究為設(shè)計(jì)高活性和特定選擇性電催化材料提供了新思路。
相關(guān)研究以“Copper-catalysed Exclusive CO2 to Pure Formic Acid Conversion via Single-atom Alloying”為題，于近日發(fā)表在《自然-納米技術(shù)》(Nature Nanotechnology)上。該工作的第一作者是中科大博士后鄭婷婷，中科大博士研究生劉春曉，我所05T8組助理研究員郭辰曦。上述工作得到中科院潔凈能源創(chuàng)新研究院合作基金、國(guó)家自然基金委、中科院B類先導(dǎo)專項(xiàng)“功能納米系統(tǒng)的精準(zhǔn)構(gòu)筑原理與測(cè)量”等項(xiàng)目的支持。(文/圖 郭辰曦)
