不飽和重質烴是指含有四個以上碳原子和不飽和碳碳鍵的烴類化合物，例如α-烯烴、芳烴等，是用途非常廣泛的重要有機化工原料。目前不飽和重質烴的生產主要依賴于不可再生的化石資源，其制備工藝往往能耗較高且對環(huán)境不友好。為應對CO2等溫室氣體引起的氣候變化問題，特別是當前全球碳達峰、碳中和背景下，CO2高效催化轉化利用已成為近年來催化領域的研究熱點。以CO2為碳源與可再生能源制取的“綠氫”，通過催化加氫合成α-烯烴、芳烴等高附加值化學品，為實現(xiàn)“雙碳”目標提供新策略，對于推動能源變革和綠色低碳發(fā)展具有重要意義。
相比于短碳鏈化學品，不飽和重質烴具有更高的附加值和能量密度。因此，CO2加氫合成不飽和重質烴更具吸引力和挑戰(zhàn)性。開發(fā)高效穩(wěn)定的催化劑，精準控制C–O鍵活化和C–C鍵偶聯(lián)，是實現(xiàn)這一過程的關鍵。近年來，該領域高效催化劑的研發(fā)快速發(fā)展。該綜述圍繞上述過程，全面介紹了CO2加氫通過直接和間接兩種不同路徑合成α-烯烴和芳烴的研究進展，系統(tǒng)論述了催化劑的理性設計與制備、多活性位點的親密性效應、催化劑的穩(wěn)定性與失活、反應機理以及反應器設計等問題，總結了目前不同CO2轉化路線的優(yōu)勢和發(fā)展現(xiàn)狀，展望了未來發(fā)展先進催化劑面臨的挑戰(zhàn)及其潛在的應用前景，以及下一代CO2加氫技術在未來實現(xiàn)碳中和的機遇。
孫劍團隊一直致力于CO2加氫制備高值化學品和燃料研究，于2017年報道了CO2加氫直接轉化制備高品質汽油(Nat. Commun.，2017)工作，受到了廣泛關注和研究。隨后，團隊延續(xù)多功能催化劑設計理念，陸續(xù)實現(xiàn)了CO2加氫高效轉化制備異構烷烴(ACS Catal.，2018;ACS Catal.，2020)、α-烯烴(ACS Catal.，2020)、芳烴(Appl. Catal. B-Environ.，2021)和高碳醇(Appl. Catal. B-Environ.，2021)等。此外，團隊與企業(yè)合作，建成了二氧化碳加氫合成高品質汽油的工業(yè)試驗裝置，并于2020年11月實現(xiàn)了一次投料試車成功。
該綜述以“Towards the Development of the Emerging Process of CO2 Heterogenous Hydrogenation into High-value Unsaturated Heavy Hydrocarbons”為題，于近日發(fā)表在Chemical Society Reviews上，并被編輯邀請作為下一期封面文章予以重點推介。相關研究工作得到了國家自然科學基金、中科院A類先導專項“變革性潔凈能源關鍵技術與示范”、中科院青促會、遼寧省“興遼英才計劃”和我所創(chuàng)新基金等項目的資助。
